【48812】【科技自立自强】西安交大-清华联合研讨团队在热电半导体资料范畴获得重要开展

  热电半导体资料是一种能够直接将热能转变为电能的新能源资料，因为其具有体积小、全固态、高可靠性、无噪音、绿色环保等杰出优势，在发电与制冷范畴有着非常宽广的使用潜力。n型有机半导体在高效有机热电器件的开展中发挥着要害作用。但是，具有高热电功能、高空气稳定性、易组成和资料储量丰富性等特色的n型有机热电资料极为稀有，严峻限制了高效有机热电器件的开展。

  近来，西安交通大学电子学院汪敏强教授团队的李小磊助理教授与资料学院杨冠军教授、清华大学资料学院万春磊副教授课题组协作，在电荷搬运合作物热电半导体新资料规划及功能研讨方面获得多项打破。针对n型有机热电资料热电功能低和空气稳定性差等严重要害难题，西安交大-清华联合研讨团队历时三年，规划制备出3种n型电荷搬运型合作物热电新资料，改写了n型有机热电资料功率因子和热电优值的多项世界纪录，打破了n型有机热电资料空气稳定性差的瓶颈。相关研讨效果别离宣布在Cell Press细胞出版社旗下期刊《焦耳》(Joule)、《细胞陈述·物理科学》(Cell Reports Physical Science)和英国皇家化学会旗下《资料化学期刊·A》(Journal of Materials Chemistry A)。

  本团队的研讨最早起源于李小磊博士在湘潭大学读硕士时（2014年至2017年）研制高稳定非铅钙钛矿光伏新资料的一段阅历。其时所规划的铜基资料在光伏电池中功能一般，但这种新资料反常高的电导率和电子浓度等特色引起了李小磊的特别重视。在后续的测验中，该资料出人意料地展示出了优异的热电功能。这也告知新晋研讨生，仔细调查和斗胆测验常常会给科学带来一些意想不到的发现和打破。

  2020年，在从前研讨的基础上，团队规划制备了一种n型电荷搬运合作物(Br-C6H4-NH2)2CuBr2。这种资料具有高达3990S cm−1的室温电导率，大于1589 μW m‒1K‒2的功率因子，这是论文宣布时有机热电资料功率因子的最高值（图1）；最高热电优值达0.27。此外，在空气中贮存109天后，(Br-C6H4-NH2)2CuBr2膜保留了原始电导率的87.8%，这是论文宣布时n型有机热电资料的创纪录值。更令人惊奇的是，这种物质即便在纯水中浸泡180天后想稳定性依然很好。研讨标明，较高的功率因子首要源于超高的电导率，而电导率大多数来源于Br-C6H4-NH2到CuBr2的电子搬运n型自掺杂机理。2022年11月18日，该效果以《具有超高功率因子和高空气稳定性的n型金属-有机电荷搬运合作物》(Giant Power Factor and High Air-Stability in n-Type Metal-Organic Charge-Transfer Complex)为题宣布在英国皇家化学会旗下《资料化学期刊·A》(Journal of Materials Chemistry A)上，并当选热门论文（HOT Papers）。西安交通大学电子学院李小磊助理教授和资料学院博士生张高为本文一起榜首作者，西安交通大学资料学院杨冠军教授和清华大学万春磊副教授为本文一起通讯作者。

  在此基础上，团队进一步提出n型掺杂调控新战略，以增强铜基电荷搬运合作物的热电功能。规划制备的(Br-C6H3(I)-NH2)2CuBr2薄膜的上限功率因子为2631 μW m‒1K‒2，到达了n型有机热电资料的最高值之一。室温热电优值(ZT)值为0.21，在418 K时到达0.32，使其成为体现最高的n型有机热电资料之一（图2）。榜首性原理核算标明，这些新式铜基电荷搬运合作物之所以展示出高热电功能是因为它们具有重的有用质量和高的能谷简并度。2023年9月20日，该效果以《根据n型掺杂调控战略在金属-有机合作物薄膜中完成0.32的热电优值》(Triggering ZT to 0.32 in Metal-Organic Complex Films Using n-Doping Modulation Strategy)为题宣布在Cell Press细胞出版社期刊《细胞陈述·物理科学》(Cell Reports Physical Science)上。西安交通大学电子学院李小磊助理教授、硕士生李戈和资料学院博士生张鑫为本文一起榜首作者，西安交通大学资料学院杨冠军教授和清华大学万春磊副教授为本文一起通讯作者。

  图2 (Br-C6H3(I)-NH2)2CuBr2新资料：n型掺杂调控新战略增强铜基电荷搬运合作物热电功能

  最终，团队规划制备了一种全透明的n型电荷搬运合作物[ZnBr2(Br-C6H4-NH2)2]，其带隙为4.25 eV。该资料体现出高达约2936 S cm−1的电导率和−114 μV K‒1的塞贝克系数，导致室温下高达3797 μW m‒1K‒2的高功率因子—这是有机热电资猜中的世界纪录值。有必要留意一下的是，在298 K和473 K时，ZT值别离为0.23和0.45。这些ZT值在挨近室温的温度区间，乃至高于典型的无机热电资料（图3）。榜首性原理核算标明，[ZnBr2(Br-C6H4-NH2)2]的高热电功能可归因于电子搬运诱导的n型高掺杂特性、能谷简并度和重有用质量。试验标明，在通过长达17500小时空气老化后，[ZnBr2(Br-C6H4-NH2)2]仍未发生物相分化，证明了其优异的空气稳定性。2023年11月1日，该效果以《高功能全透明电荷搬运合作物热电资料》(Transparent Charge Transfer Complexwith High Thermoelectric Performance)为题，宣布在Cell Press出版社期刊《焦耳》(Joule)上（图4）。西安交通大学电子学院李小磊助理教授、资料学院博士生张高和张鑫为本文一起榜首作者，西安交通大学资料学院杨冠军教授和清华大学万春磊副教授为本文一起通讯作者。

  上述研讨效果均以西安交通大学为榜首作者/通讯单位，参加本项作业的还有西安交通大学电子学院汪敏强教授，西安交通大学资料学院武水兵教授、陈波教授、张分明教授，西安交通大学资料学院硕士邹卫田（已结业）、硕士李臻（已结业）、清华大学资料学院梁嘉博士和张雪飞博士后，西安交通大学张立斋博士（现任教于陕西理工大学），北京化工大学李宜博士。上述研讨受到了国家要点研制方案、国家自然科学基金、陕西省要点研制方案、西安交通大学剖析测验同享中心的支撑。

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